虽然有机-无机杂化钙钛矿（ABX3）具有巨大的光伏潜力，但由缺陷介导的离子迁移和光诱导降解引起的运行不稳定性仍然是一个关键瓶颈。在此，我们采用Cs2PbI2Cl2纳米晶体（CPIC-NCs）和CsPbCl3纳米晶体（CPC-NCs）对钙钛矿光吸收层的界面进行修饰。除了常规的缺陷修复作用（Cs+ /卤化物填充A/X位空位）外，这种修饰还能从根本上改变钙钛矿薄膜在光照下的降解途径。我们的研究表明，CPIC-NCs作为一种更优异的修饰剂，能够诱导更可控的Pb(OH)I形成，并有效抑制长期光老化后钙钛矿分解为碘化铅。经过CPIC-NCs修饰的太阳能电池，其最高功率转换效率达到了24.28%。此外，未封装的器件在ISOS-L-1I条件下600小时后以及在ISOS-D-1条件下4500小时后，仍能保持初始效率的90%以上。这项工作确立了纳米晶体介导的界面控制作为钙钛矿光电子器件的一种双重缺陷/降解调控策略。