离子晶体钙钛矿薄膜中与铅相关的缺陷（表面或卤化物空位诱导的未配位Pb2?、铅-碘反位缺陷以及Pb2?空位缺陷）严重制约着钙钛矿太阳能电池（PSCs）的光伏性能。在此，我们合理设计了一种苯胺衍生物N-（4-氰基苯基）乙酰胺（CAL），其结合了氰基和乙酰基的双边功能位点，作为路易斯碱分子，通过后处理来调控钙钛矿表面与铅相关的缺陷。理论计算和实验验证共同证明，经CAL修饰的钙钛矿缺陷密度降低、结晶度提高，且离子迁移受到抑制。具体而言，作为侧基的氰基和作为另一侧基的乙酰基，由于其较低的静电势能，均能与Pb2?配位。此外，配体的苯胺核心以及苯环中的π-π共轭结构倾向于形成二聚体，从而提高载流子传输和收集的迁移率。该策略使得在空气条件下制备的PSCs实现了24.35%的冠军光电转换效率（PCE），且在最大功率点跟踪（MPPT）下的稳定性超过1200小时。本研究为克服当前因与铅相关的缺陷而对PSCs造成的限制提供了一种全面的方法，为其融入主流太阳能技术铺平了道路。