在p-i-n倒置钙钛矿太阳能电池（PSCs）中，NiOx/钙钛矿界面存在陷阱辅助非辐射复合、化学反应以及附着力弱等问题。自组装分子通常被设计用于解决上述问题。然而，与NiOx和钙钛矿之间不匹配的双侧键合强度阻碍了高效且稳定的PSCs的实现。在此，我们提出了一种双侧键合强度平衡策略，通过官能团和空间构象工程来稳定倒置PSCs中的掩埋界面。1-（苯并噻唑-2-基硫代）琥珀酸（BTSA）通过苯并噻唑中的S原子、π环和N原子吸附在NiOx表面，使苯并噻唑环与NiOx表面平行，这有利于钝化双侧缺陷并改善空穴传输。该策略实现了有效的界面缺陷钝化、界面化学反应抑制以及NiOx薄膜电学性能的改善，使得1.53eV的PSCs和大面积组件（764cm2）的光电转换效率（PCE）分别达到26.98%（认证值26.65%）和21.98%。