精确控制铂（Pt）基纳米晶体的表面和内部原子结构，对于开发高性能氧还原反应（ORR）催化剂而言，仍是一项关键挑战。在此，我们报道了一种利用氢吸附的气体动态限制策略，用于合成具有有序体相原子晶格（Pt?Fe L1?、Pt?Co L1?、PtNi L1?）和丰富高指数{311}、{211}及{221}晶面的铂基金属间化合物纳米线（NWs）。动态氢吸附能够降低表面能，并在高温退火过程中抑制原子迁移，从而保留一维形貌并实现结构有序化，这一点已通过原位透射电子显微镜和密度泛函理论计算得到证实。所制备的有序Pt?Fe纳米线表现出0.98 A mg???1的质量活性和超高稳定性，经过30,000次循环后仍保持93.9%的质量活性，经过70,000次循环后仍保持86.4%的功率密度。有序原子排列、高指数晶面和一维几何结构的协同作用优化了电子性质和活性位点的能量，同时提高了活性和稳定性。这种设计结构精确的铂基金属间化合物催化剂的策略，在燃料电池技术中展现出应用潜力。