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碳载体上原子分散的氮配位 3d 过渡金属位点 (M-NC) 是氧还原反应 (ORR) 中 Pt 族金属基催化剂的有前途的替代品。然而,尽管大多数M-NC催化剂,如
Fe-NC、Co-NC等具有优异的活性,但由于Fenton反应,其耐久性却远不能令人满意。在此,这项工作报道了一种新型的硅掺杂镍-NC催化剂(Ni-SiNC),
它具有高活性和优异的稳定性。 X射线吸收精细结构和像差校正透射电子显微镜揭示单原子Ni位点与一个Si原子和三个N原子配位,构建Ni-Si1N3部分。
Ni-SiNC 催化剂的半波电位 (E1/2) 相对于 RHE 为 0.866 V,在碱性介质中具有出色的长期耐久性,35 000 次循环后 E1/2 负移仅为 10 mV,这也是在锌空气
电池中得到验证。密度泛函理论计算表明,Ni-Si1N3 部分通过优化中间体的吸附来促进 ORR 动力学。